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Chinese Optics Letters 2022年第3期Editors’ Pick：

北京大学物理学院方哲宇研究员课题组在Chinese Optics Letters，2022年第20卷第3期上发表综述文章（Yijing Huang, et al. Engineering of single-photon emitters in hexagonal boron nitride [Invited]），系统介绍了六方氮化硼单光子发射器的制备、优化方法及其集成与应用，并作了总结和展望，被选为当期Editors’ Pick。

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背景介绍

量子信息技术需要明亮且稳定的单光子发射器。自首次在室温下观察到单层六方氮化硼（hexagonal boron nitride，hBN）的量子辐射以来，hBN 中的单光子发射器因其在极端的化学条件下具有超高亮度、绝对光稳定性和鲁棒性等优异的光学特性得到了广泛关注。

hBN 中的单光子发射器在室温和苛刻的化学条件下能够以高光子纯度稳定发射出明亮且线性偏振的量子光，但 hBN 中荧光缺陷的发射波长尚未得到有效控制，零声子线（ZPL）能量广泛分布在宽光谱范围。此外，单光子发射器位于原子级薄的二维材料中，具有与电子和光电器件牢固耦合的独特潜力。为了将单光子发射器集成到混合器件中，迫切需要提出一种在hBN 中单光子发射器空间上实现纳米级高精度按需制备的方法。

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hBN 中单光子发射器的制备方法

低压化学气相沉积 （LPCVD）是一种自下而上制造 hBN 的方法。该技术可用于在铜、镍和铁基材上，制备厘米级、多层 hBN 薄膜。基于 Pt 催化剂的 CVD 工艺能够实现大单层 hBN 的可控生长，且生成的hBN薄膜易剥离，工艺清洁。hBN 还可以通过CVD法直接生长在介电纳米柱上，通过调整介电纳米柱阵列的柱直径能够分离单个单光子发射器。此外，还有适当的表面钝化、聚焦离子束刻蚀、等离子刻蚀、化学刻蚀、电子束辐照、离子辐照、中子辐照和紫外线臭氧处理等一系列加工方法，都可以在一定程度上增加单光子发射器的形成概率，并优化其性能。

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hBN 中单光子发射器的优化设计

由于 hBN 的高机械强度和高柔韧性，可以通过应变工程有效地调控单光子发射器的光学性能。使用可弯曲的柔性衬底是引入应变的常用技术。如图1（a）所示，当应力发生变化时，hBN 量子辐射的最大光谱可调性可以达到 6 meV 以上。在低温下测量 hBN 薄片的PL光谱时，可以发现三种不同类型的压力响应，即红移（负压系数）、蓝移（正压系数）和符号从负到正的变化，如图1（b）所示。如果对嵌入几层 hBN 薄膜的单光子发射器施加拉伸应变，可实现高达 65 meV 的光谱红移（蓝移）。

应变工程还可用于空间上确定性激活 hBN 中的单光子发射器。如图 1 （c） 所示，使用纳米柱基板对几个原子层的 hBN 薄片（约 20nm 厚）可以激活缺陷，这为结合应变和外部静电势实现室温单光子源阵列奠定了基础。此外，hBN中单光子发射器的密度与周长有关，因此具有丰富曲率的准一维氮化硼纳米管（BNNT）也备受关注。图1（d）为发射的单光子能量与施加的外力之间的线性关系，因此可用于理想的高精度力学检测器。

图 1. （a） 三个发射器的缩放能量偏移作为对可弯曲衬底施加的应变的函数及其可调性；（b） 金刚石砧单元装置在单层（上部）和双层（下部）几何形状中施加的应变和 hBN 薄片在低温下的压力相关 PL 光谱示意图；（c） 在纳米结构二氧化硅基底上使用约 20 nm 厚的 hBN 薄片湿法转移示意图；（d） 发射的单光子能量与施加外力之间的关系图。

纳米级四电极器件，不仅可以控制电场方向，还可以实现 0.1 V/nm 量级的面内场；在范德华石墨烯/hBN/石墨烯异质结构中，hBN 中原子缺陷的单光子辐射可以通过斯塔克效应进行电控制；通过有效引入静电场可以实现hBN中量子辐射大且可逆的Stark位移调谐，见图2。此外，基于 hBN 中敏感的温度相关性，提出了一种基于 hBN 中单光子发射器的光学测温技术。与其他光学纳米温度计相比，该纳米温度计的灵敏度更高工作温度范围更广。最近的一项工作实现了发射约 2 eV 的色心的明暗状态之间的受控光学切换。这有利于大幅度提高PL产率。特别是在共振激发下，在 hBN 色心识别中发挥重要作用。

图 2. (a) 室温下 hBN SPE 中的斯塔克效应装置。(b) 多层 hBN 的器件示意图。(c) hBN 薄片位于覆有 ITO 的玻璃基板的实验装置图。

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光学和等离激元纳米结构

hBN中的单光子发射器能够与金属等离激元阵列耦合，并且耦合后的单光子发射器表现出更好的性能，见图3。此外，原子力显微镜的原子尖端可用于精确定位单光子发射器附近的金纳米球，将hBN 中的单光子发射器嵌入金属-介电天线芯片阵列，可以提供近乎均匀的集光效率。将hBN 单光子发射器与共振等离激元纳米天线之间的近场耦合，量化了其与天线位置相关的发光强度和发光寿命，可以实现在 hBN 层内精确引入 hBN 缺陷。这表明将 hBN 缺陷耦合到等离激元纳米级天线自上而下制造单光子源芯片的方法是可行的，并具有巨大的发展潜力。

图 3. (a) 含有单光子发射器的薄片的 PL 共焦图和 PL 光谱。插图：金等离激元晶格顶部的部分薄片的 SEM 图像。(b)片上 MDA 器件的示意图。

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介质光腔和波导

hBN 单光子发射器与氮化硅光子晶体腔的片上集成，可检测到六倍的PL辐射增强；微腔结构与hBN薄片的耦合可以充分抑制声子边带和其他非共振噪声量子光，并大大提高量子发射的方向性和自发发射率；此外，近年来 hBN 发射器与光纤的集成研究也取得了很多关键性突破。单光子发射器发射到光纤中的光可以被有效收集且光的量子特性保持不变量子光，如图4所示。

图 4.（a）hBN 单光子发射器与氮化硅光子晶体腔的片上集成示意图。(b) 微腔示意图，由hBN 承载的单光子发射器与激发激光共焦辐射图。(c) 将单光子发射器耦合到光纤的装置示意图。(d) 微谐振器装置的示意图。

hBN 中的单光子发射器能够耦合到基于光纤法布里-珀罗腔的混合系统，将其在＞ 30 nm 的宽光谱范围内运行，可用于探索不同的耦合机制。在光子量子技术和相干控制方向，基于 hBN 单光子源的探索工作为未来多功能光量子技术的实现提供了更多可能。随着 hBN 中创建单光子发射器的单光子随机性得到验证，该方法生成量子随机数不再依赖于任何分束光学器件，且与依赖于分束器的架构相比，速率可以提高两倍。此外，基于 hBN 中色心的量子光源与微腔耦合来测试高阶干涉，证明了采用单光子源能够完全规避探测器的非线性，得到高阶干涉的紧界。因此，在光子量子技术和相干控制方向，基于hBN单光子源的探索工作为未来多功能光量子技术的实现提供了更多可能。

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总结与展望

在实际应用中，hBN结构的异质性导致hBN缺陷的多样性，使得hBN的辐射机制难以探索。未来，应该更多地探索扩大hBN 中的单光子发射器规模、增强可操作性的制备工艺。目前，基于 hBN 单光子发射器的器件已经能够实现精密光学测温、高精度、高灵敏度测力等功能。关于hBN中量子辐射的物理原理和现象的研究势头正好。随着hBN量子光学特性研究的深入，未来有望发展出越来越多基于hBN的量子器件。

作

者

简

介

方哲宇，北京大学物理学院研究员。毕业于北京大学，获物理学博士学位，并在美国莱斯大学与Naomi J. Halas教授、Peter Nordlander教授共同从事博士后研究。2012年加入北京大学，主要研究方向为等离激元，近场光学，纳米光子材料和器件。

推

荐

●

阅

读

[1] Jiandong Qiao, Fuhong Mei, Yu Ye. Single-photon emitters in van der Waals materials[J]. Chinese Optics Letters, 2019, 17(2): 020011.

[2] Yurong Wang, Linli Wang, Chenyi Wu, Zhaohui Li, Lei Yang, Guang Wu. Ultra-low detection delay drift caused by the temperature variation in a Si-avalanche-photodiode-based single-photon detector[J]. Chinese Optics Letters, 2021, 19(8): 082502.